终检评审通过 创新训练 150化学 新型材料市级

随着工业化的进行，化石燃料被大规模使用，大气中CO2的浓度逐年增加，进一步导致了全球变暖等严重环境问题。CO2是廉价、丰富且无毒的C1资源，利用可再生能源将二氧化碳电化学转化为高附加值的化学品，是实现碳循环和可再生能源储存的一个有前景的途径。目前，国内外研究CO2的转化利用的方法有催化加氢、电化学还原、光催化还原等。 电催化是一种在电场作用下，存在于电极表面的催化剂促进溶液中物质发生电子转移的反应，由于其可控性较强，反应条件较温和，能量效率高，清洁环保，近年受到了广泛的关注。利用可再生能源驱动进行CO2电化学还原，由于其温和的反应过程，可控的选择性和巨大的商用价值，被认为是目前最具潜力的CO2转化方式之一。迄今为止开发的大多数二氧化碳还原反应（CO2RR）催化剂都表现出低催化效率和差选择性。因此，设计和开发高选择性和高活性的二氧化碳还原反应电催化剂迫在眉睫。在各种CO2RR电催化剂中，单原子催化剂（SACs）由于其最大的原子利用率和完全暴露的活性位点而受越来越多的关注。与纳米催化剂相比，SACs可以显著提高反应的活性和选择性，而单个金属原子的催化性能可以通过改变配位阴离子（C、N、O、S、P等）来调整，这又会改变活性部位的局部电子结构。目前，SACs被广泛用于氧还原反应、CO氧化反应、CO2RR和其他反应，并表现出高效的催化性能。 Cu基纳米材料在电还原催化反应中具有优异的催化性能，稀土元素具有独特的4f亚层电子结构、强的自旋-轨道耦合等特点，两者结合形成的相互作用可以进一步提高催化性能。因此，开发简单易操作、经济的合成方法，发展一种非常简单的合成方法得到氧化铜稳定的稀土单原子材料。提供了一个在单原子水平上合理设计高度分散的金属催化中心的方案，丰富了稀土单原子材料的合成手段，对其他单原子材料的合成也有一定的借鉴价值。同时将该材料用于二氧化碳电还原反应，有望在非贵金属材料的基础上，优化具有高活性和高选择性的不同二氧化碳电还原产品。 虽然将二氧化碳电催化还原成碳氢化合物等高附加值的化学品，具有供应燃料能源和减少环境危害的潜力，但在最终的单原子水平上对电催化剂进行精确的调整仍然具有极大的挑战性。通过共沉淀结合水热的方法，制备了高产率的氧化铜稳定的稀土单原子材料，提供了一个在单原子水平上合理设计高度分散的金属催化中心的方案。并将该材料用于二氧化碳电还原反应，考察催化剂的活性、稳定性以及产物的选择性。最终成功制备一系列氧化铜稳定的稀土单原子材料，提供一个在单原子水平上合理设计高度分散的金属催化中心的方案。并且将制备得到的氧化铜稳定的稀土单原子材料用于二氧化碳电还原反应中，优化具有高活性和高选择性的不同二氧化碳电还原产品。